Abstrak Grafis
Katalis komposit mandiri berbasis nikel sulfida yang didoping dengan perak/kobalt (ACO/NS) baru dikembangkan untuk meningkatkan hibridisasi orbital d–p yang secara signifikan meningkatkan elektrooksidasi urea. Peningkatan hibridisasi d–p yang diinduksi oleh doping bimetalik mengatur kekuatan adsorpsi OH* dan urea, sehingga meningkatkan kinetika dehidrogenasi oksidasi urea. Karya ini menunjukkan potensi dehidrogenasi urea yang efektif pada kelebihan potensial yang dikurangi, membuka jalan menuju aplikasi UOR elektrokatalitik tingkat lanjut dalam penghematan energi.

Abstrak
Oksidasi elektrokatalitik urea (UOR) pada potensi mendekati teoritis menghadirkan pendekatan yang menjanjikan untuk konversi energi urea yang efisien. Tantangan kritis terletak pada peningkatan kompatibilitas antara situs aktif dan beberapa perantara UOR untuk mempercepat kinetika dehidrogenasi urea, dengan demikian mengatasi hambatan potensial berlebih yang tinggi dari oksidasi urea. Di sini, kami mengusulkan strategi untuk meningkatkan hibridisasi orbital d–p melalui doping bimetalik dan mengembangkan katalis komposit mandiri berbasis nikel sulfida yang didoping bersama perak/kobalt (ACO/NS). Interaksi sinergis antara oksida bimetalik dan heterojunction nikel sulfida mengatur hibridisasi orbital d–p, mendistribusikan ulang muatan, dan mengoptimalkan kemampuan beradaptasi tingkat energi situs Ni agar lebih cocok dengan urea dan berbagai perantara. Hal ini mendorong proses penggandengan elektron dan dehidrogenasi yang efisien dengan OH⁻. Hasil eksperimen menunjukkan bahwa ACO/NS menunjukkan aktivitas oksidasi urea yang luar biasa, mencapai kerapatan arus 10 mA cm −2 pada potensial 1,04 V (dibandingkan RHE) dan mempertahankan aktivitas yang stabil selama 168 jam. Analisis teoritis yang dikombinasikan dengan temuan eksperimental mengungkap mekanisme reaksi mikroskopis pada potensial rendah: hibridisasi d–p yang ditingkatkan yang diinduksi oleh doping bimetalik memodulasi kekuatan adsorpsi OH* dan urea, sehingga mempercepat kinetika dehidrogenasi oksidasi urea. Pekerjaan ini menyoroti kelayakan mencapai oksidasi urea dengan potensi mendekati teoritis melalui modulasi dan optimalisasi katalis secara sistematis, yang memberikan wawasan berharga untuk pengembangan sistem katalitik berkinerja tinggi.